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變構(gòu)效應(yīng)是指生物酶為適應(yīng)特定底物而發(fā)生的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，在代謝調(diào)節(jié)中起著重要作用。然而，在有效外部條件刺激下，將人工合成的超分子結(jié)構(gòu)可控地轉(zhuǎn)化成具有不同構(gòu)象和功能的高階結(jié)構(gòu)，仍然具有很大挑戰(zhàn)。

廣州大學(xué)大灣區(qū)環(huán)境研究院王平山教授團(tuán)隊(duì)的青年講師伍暾利用鹵素離子與金屬有機(jī)大環(huán)的模板效應(yīng)，得到了一系列的四重螺旋結(jié)構(gòu)（圖1）。通過(guò)X單晶衍射結(jié)果表明，四重螺旋與鹵素離子通過(guò)8個(gè)較強(qiáng)的C-H···X氫鍵、4個(gè)陰離子-π作用力和2個(gè)靜電作用力連接。在Iˉ的模板效應(yīng)下形成了D₂對(duì)稱(chēng)的螺旋結(jié)構(gòu)，而Brˉ或Clˉ則形成了不對(duì)稱(chēng)的螺旋結(jié)構(gòu)。

圖1.在鹵素離子(Iˉ, Brˉ, Clˉ)的模板作用下，金屬有機(jī)大環(huán)轉(zhuǎn)化為四重螺旋(X-射線(xiàn)晶體結(jié)構(gòu))。圖片來(lái)源：Cell Reports Physical Science

通過(guò)交換實(shí)驗(yàn)和梯度串聯(lián)質(zhì)譜確定了鹵素離子與金屬有機(jī)大環(huán)的相對(duì)結(jié)合力順序?yàn)椋?/span>Clˉ>Brˉ>Iˉ。但是，將等摩爾量的Fˉ、Clˉ、Brˉ、Iˉ加入到金屬有機(jī)大環(huán)中，得到的是Iˉ的四重螺旋(~80%)，同時(shí)有少量含Brˉ的四重螺旋(~20%)，結(jié)果表明鹵素離子的模板效應(yīng)具有非熱力學(xué)選擇性。這是因?yàn)樗闹芈菪?/span>產(chǎn)生過(guò)程中伴隨著一個(gè)過(guò)渡態(tài)生成，即鹵素離子會(huì)進(jìn)攻部分三聯(lián)吡啶與鋅離子的配位鍵，這是一個(gè)典型的親核反應(yīng)。由于Iˉ的親核性最強(qiáng)，可以最有效促進(jìn)配位鍵的斷裂，從而導(dǎo)致該模板效應(yīng)顯示出對(duì)Iˉ的高選擇性（圖2）。

圖2：提出的模板效應(yīng)機(jī)理。圖片來(lái)源：Cell Reports Physical Science

隨后，利用這種特殊選擇性實(shí)現(xiàn)了水相中Iˉ的選擇性萃取。將金屬有機(jī)大環(huán)的CD₃NO₂中的溶液與等摩爾比的Fˉ、Clˉ、Brˉ、Iˉ 的水溶液混合， 可以選擇性將碘離子萃取到水相。這項(xiàng)工作為碘離子選擇性萃取提供了一種全新思路，并在碘離子傳感、分離、純化等領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景。

廣州大學(xué)大灣區(qū)環(huán)境研究院王平山教授和青年講師伍暾為論文的通訊作者，廣州大學(xué)研究生柳楊和中南大學(xué)博士蔣志遠(yuǎn)為共同一作。

Halide ion directed templation effect of quadruple-stranded helicates

Yang Liu, Zhiyuan Jiang, Yuming Guan, Qixia Bai,  Zhe Zhang,  Yiming Li,  He Zhao, Ting-Zheng Xie, Ming Wang, Pingshan Wang, and Tun Wu

Cell Reports Physical Science 3, 101056, October 19, 2022

DOI：https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2022.101056