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近日，化學(xué)化工學(xué)院葉思宇院士團(tuán)隊(duì)聯(lián)合南方科技大學(xué)黃立民教授團(tuán)隊(duì)在電催化生物質(zhì)氧化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,，以室溫還原的辦法制備富缺陷CoO_xH_y納米片,，闡述了氧空位和微孔、介孔結(jié)構(gòu)與電催化反應(yīng)機(jī)理的關(guān)聯(lián),，成果發(fā)表于國(guó)際知名期刊Green Chem,，并入選為后封面文章。

圖1 室溫制備具有豐富氧空位和高孔隙率的CoOxHy納米片用于HMF電氧化示意圖

圖2本文作為后封面文章呈現(xiàn)

1 研究背景

電催化生物質(zhì)氧化反應(yīng)既能實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)平臺(tái)分子生成高附加值化學(xué)品,，又能代替析氧反應(yīng)而降低電解水過程的過電位,，成為一條極具吸引力的清潔能源利用途徑。例如,，電催化生物質(zhì)衍生物5-羥甲基糠醛（HMF）氧化能得到可替代石油基對(duì)苯二甲酸作為聚合物單體的2,5-呋喃二甲酸（FDCA）,，同時(shí)具備更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。開發(fā)高效,、穩(wěn)定的非貴金屬基電催化劑是加速HMF電氧化（HMFOR）過程的關(guān)鍵因素,，對(duì)于此電解系統(tǒng)的開發(fā)和應(yīng)用具有重要意義。近年來基于雜原子摻雜,、陽離子/陰離子調(diào)節(jié),、界面工程和缺陷工程等各種策略已被用來提高HMFOR電催化劑的活性。然而,，缺陷位點(diǎn)（即氧空位和孔隙率）的相互作用及其對(duì)HMFOR機(jī)理的影響尚未被深入認(rèn)識(shí),。

2 研究?jī)?nèi)容

為解決這些問題，葉思宇院士團(tuán)隊(duì)聯(lián)合南方科技大學(xué)黃立民教授團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)便的室溫還原CoO_xH_y納米片的方法，制備了具有不同孔結(jié)構(gòu)的富氧空位缺陷的CoO_xH_y納米片聚集體,。XPS,、Raman、EPR等表征結(jié)果證明了CoO_xH_y納米片存在大量氧空位,；密度泛函理論（DFT）計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試結(jié)果證明了這些氧空位有利于HMF通過醛基的吸附活化,，提高了電化學(xué)活性面積（ECSA）和電荷轉(zhuǎn)移速率，從而提高了HMFOR的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),。另一方面,，甲胺還原造就的介孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)了HMFOR過程中反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳質(zhì)擴(kuò)散，有利于FDCA的生成,；而硼氫化鈉還原帶來的微孔結(jié)構(gòu)可能促進(jìn)了中間氧化產(chǎn)物FFCA的擴(kuò)散和解吸,，從而顯著改變了反應(yīng)的選擇性。

3 研究相關(guān)

論文題目為“Room-temperature fabrication of defective CoOxHy nanosheets with abundant oxygen vacanciesand high porosity as efficient 5-hydroxymethylfurfural oxidation electrocatalysts”,，葉思宇院士和黃立民教授為共同通訊作者,，鐘如意副教授為第一作者，廣州大學(xué)為第一通訊單位,。

論文來源

http://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2023/GC/D3GC00588G